Anyja, Oona O'Neill, a Nobel-díjas drámaíró Eugene O'Neill unokája 18 évesen ment férjhez az akkor már középkorú Chaplinhez. Geraldine hat gyermekük közül a legidősebbként 1944-ben született. A filmvásznon nyolcévesen Chaplin Rivaldafény című alkotásának nyitójelenetében tűnt fel; apjával másodszor és utoljára annak művészi hattyúdalában, A hongkongi grófnőben voltak partnerek. (E filmet Chaplin írta és rendezte, zenéjét is ő szerezte és egy epizódban a vásznon is feltűnt, az alkotásban négy gyermeke - Geraldine, Victoria, Josephine és Sydney is szerepelt.)

Chaplin 1952-ben, a McCarthy-féle kommunistaellenes boszorkányüldözés idején baloldali szimpátiái miatt otthagyta Hollywoodot és családjával Svájcban telepedett le. Geraldine itt végezte iskoláit, s folyékonyan megtanult franciául és spanyolul, az európai kultúra egész életére hatással volt. 17 évesen beiratkozott a londoni Királyi Balett Akadémiára, 1963-ban táncosnőnek szerződtették Londonban. Híres balerina nem lett belőle, de különleges szépségére felfigyeltek a filmesek, s ő apja ellenkezését figyelmen kívül hagyva kihasználta a neve adta lehetőségeket.

Első nagyobb feladatát Jacques Deray francia rendezőtől kapta, húszévesen Jean-Paul Belmondo partnere volt az Egy szép nyári reggelen című filmben. Igazi ismertségre és népszerűségre 1965-ben a David Lean rendezte Zsivágó doktor révén tett szert, amelyben a címszerepet alakító Omar Sharif felesége volt. A szovjet polgárháború idején játszódó szerelmi történet a Cannes-i Filmfesztiválon több díjat kapott, Geraldine Chaplint még Arany Glóbusz-díjra is jelölték, mint a legígéretesebb fiatal színésznőt.

Az 1968-ban forgatott Hűtött mentalikőr című spanyol alkotással kezdődött "spanyol korszaka". Később azt nyilatkozta, apja és a balett szigorú világát maga mögött hagyva Spanyolországban érezte magát először igazán szabadnak. 1967-ben megismerkedett Carlos Saura spanyol rendezővel, akinek később felesége is lett. Saura 1967 és 1979 között csaknem minden filmjében osztott rá kisebb-nagyobb szerepet, a Stressz, Az odú, az Anna és a farkasok, a Nevelj hollót, az Életem, Elisa és A mama százéves című alkotásaiban Geraldine személyesítette meg a rendező érzékeny idegzetű főhőseit.

A több nyelven beszélő színésznőt szívesen hívták francia, angol és német rendezők is. Forgatott Pasolinivel és Claude Lelouch-sal, Zeffirellivel, Richard Attenborough-val és Pedro Almodóvarral. Európai filmjei közül jelentősebb a Canterbury mesék, A három testőr, Az egyik és a másik, Az élet - kész regény. 1992-ben a Chaplin című életrajzi filmben megindító alakítást nyújtott saját, elmebajjal küszködő nagyanyjának szerepében. Az amerikai rendezők közül többször dolgozott Robert Altmannal (Nashville, Buffalo Bill és az indiánok, Esküvő). A tengerentúlon forgatott filmjei közül ismertebb Az ártatlanság kora című, Martin Scorsese rendezésében készült, több évtizedet átfogó romantikus filmeposz és a Balzac műve nyomán adaptált Betti néni című vígjáték.

A tévé számára is dolgozott: a Teréz anya - A szegények istenének nevében című műben a Nobel-békedíjas apácát alakította, a Mária, Jézus anyjában Erzsébetet, Keresztelő Szent János anyját személyesítette meg. Játszott a Gulliver utazása című kalandfilmben, az Odüsszeia című minisorozatban, az Agatha Christie krimijei alapján készült Miss Marple című sorozatban. Az elmúlt években forgatott horrort (Farkasember), vígjátékot (Együtt élhetnénk), filmdrámát (Americano, A lehetetlen), s egy spanyol animációs filmnek hangját kölcsönözte. Egyik legutóbbi munkájaként Karl Lagerfeld divattervező rövidfilmjében Coco Chanel ruháját vette magára.

Geraldine Chaplin saját bevallása szerint szívesebben alakít karakterszerepeket, mint főszerepet. Bár több nemzetközi filmfesztiválon is kapott elismerést, a legnagyobb díjakat nem vehette át. 2006-ban a Spanyol Filmművészeti és Tudományos Akadémia arany érdemérmével tüntették ki. A csillogást és a nagy felhajtást kerülő filmszínésznőnek két gyermeke van: pszichológus fia Carlos Saurától, míg a szintén a színészi pályát választó lánya, Oona Chaplin Patricio Castilla chilei fotográfustól született, akivel több mint két évtizedes együttélést követően 2006-ban kötött házasságot.