Barrett Cambridge-ben, iskolai évei alatt ismerkedett meg Roger Waters-szel és David Gilmourral.
A gitárost 1965-ben Roger Waters hívta az együttesbe. Syd Barrett három év múlva kilépett a bandából kábítószer-problémái miatt.
Syd Barrett az utóbbi években cukorbetegségben szenvedett.
Ezért állt le a Déli pályaudvar