Semprún franciául írt, de következetesen spanyolnak vallotta magát.
A spanyol polgárháború után Franciaországba menekült. 1943-44-ben bekapcsolódott a francia ellenállási mozgalomba, de elfogták és a buchenwaldi lágerben tartották fogva. Ezekből az élményekből született világhírű regénye, A nagy utazás (1963).
1945-től a Franco-rendszer bukásáig ismét Franciaországban élt, azután visszatért hazájába. Közben, 1945-64 között tagja volt a spanyol kommunista pártnak, de hamarosan konfliktusba került a mozgalommal, s végül kizárták. Innen ered másik nagy témája, a kommunizmus eszméinek és módszereinek csődje a Nyugat baloldali mozgalmaiban (a téma legismertebb feldolgozása A háborúnak vége című Resnais-film forgatókönyve).
Semprún, aki 1988 és 1991 között spanyol kulturális miniszter volt, számos irodalmi kitüntetés birtokosa.