A 81 évet élt politikus már nagyjából egy évtizede Alzheimer-kórral küzdött, múlt hétfő óta pedig tüdőgyulladással kezelték egy madridi kórházban. Halálát családja jelentette be vasárnap délután, de pontos okot nem közöltek.
Suárezt 1976-ban, Francisco Franco diktátor halála után nevezte ki a kormány élére I. János Károly király, és 1977-ben a - 41 év után első - szabad választásokon győzelemre vezette pártját. Ezután 1981-es lemondásáig vezette a spanyol kabinetet.
A spanyol uralkodó a halálhír bejelentését követően "kitűnő munkatársának és hű barátjának" nevezte az elhunytat, és közleményében hangsúlyozta, hogy Suárezt a demokratikus átmenet kulcsszereplőjeként mindig a demokrácia, a joguralom, valamint Spanyolország egységének és sokszínűségének védelme vezérelte.
I. János Károly annak idején nagy meglepetést okozott azzal, hogy a viszonylag ismeretlen Suárezt nevezte ki a miniszterelnöki posztra. Bár Suárez korábban 38 évig a francoista állampárt tagja volt, amelyben magas pozíciókat is betöltött, kormányfői kinevezése után eleinte óvatos, de végül a demokratizálódáshoz vezető reformokról szóló intézkedéseket hozott.
Ugyanakkor Suárez politikai felemelkedéséhez hasonlóan bukása is gyors volt: bár a Demokratikus Közép Uniója nevű, kereszténydemokratákat, szociálliberálisokat és volt francoistákat is tömörítő laza pártszövetsége 1977-ben és 1979-ben is győzött a választásokon, nem sokkal később elkezdett széthullani, maga Suárez pedig 1981-ben lemondott.
Utána több sikertelen kísérletet tett a hatalomra való visszatérésre, míg 1991-ben végleg visszavonult a politikától. Ennek ellenére felmérések szerint évtizedekkel lemondása után is az egyik legnépszerűbb közéleti személyiség volt Spanyolországban a demokratikus átmenetben játszott szerepe miatt.
A sajtó 2005-ben adott hírt arról, hogy Suárez degeneratív agybetegségben szenved, és ennek következtében elveszítette az emlékezőképességét. Élete utolsó részében családja szerint még rokonait és jó ismerőseit sem volt képes megismerni.